พระอุโบสถของวัดเบญจมบพิตรเป็นที่รู้จักไปทั่วโลก ปรากฏตามสื่อต่างๆมากมาย ทำให้ชาวต่างชาติรู้จักวัดเบญจมบพิตรในนาม Marble Temple หรือวัดหินอ่อน
เนื่องจากผนังรอบพระอุโบสถด้านนอกประดับด้วยแผ่นหินอ่อน ส่วนหนึ่งเป็นหินอ่อนจากห้างโนวี ยัวเสปเป้ (Novi Guiseppe) เมืองเยนัว กับหินอ่อนจากเมืองคาร์รารา (Carrara) ประเทศอิตาลี ที่ถือว่าเป็นเมืองที่มีหินอ่อนมากและดีที่สุด พระอุโบสถเป็นทรงจัตุรมุข หลังคาซ้อน 4 ชั้น นับว่าเป็นสถาปัตยกรรมที่สมบูรณ์แบบของศิลปะไทย

ภายในพระอุโบสถประดิษฐานพระพุทธชินราช ด้านหน้าพระพุทธชินราชเป็นรั้วหินอ่อนกลมสีเขียวหยก พระแท่นรัตนบัลลังก์พระพุทธชินราช ผนังเสมอกรอบหน้าต่าง และพื้นพระอุโบสถ ประดับหินอ่อนหลากสี ณ พระแท่นรัตนบัลลังก์นั้น พระบาทสมเด็จพระมงกุฎเกล้าเจ้าอยู่หัว โปรดเกล้าฯให้บรรจุพระสรีรางคารพระบาทสมเด็จพระจุลจอมเกล้าเจ้าอยู่หัว พระองค์ผู้ทรงสถาปนาวัด ในคราวที่อัญเชิญพระพุทธชินราชขึ้นประดิษฐานในพระอุโบสถ พระบาทสมเด็จพระจุลจอมเกล้าเจ้าอยู่หัว อัทรงปิติโสมนัสอย่างยิ่ง จึง “ทรงเปลื้องสายสะพายเครื่องราชอิสริยาภรณ์ นพรัตน์ราชวราภรณ์ ซึ่งกำลังทรงอยู่นั้น ถวายพระพุทธชินราชเป็นพุทธบูชา” เมื่อเชิญพระพุทธชินราชขึ้นประดิษฐานในพระอุโบสถ เครื่องราชอิสริยาภรณ์นี้ เป็นเครื่องราชอิสริยาภรณ์สำหรับราชตระกูล ซึ่งทางวัดได้เก็บรักษาไว้อย่างดี และอัญเชิญมาคล้องถวายที่พระหัตถ์พระพุทธชินราช ในวันปิยมหาราช 23 ตุลาคม ทุกปี

เป็นตึก 2 ชั้น “สมเด็จพระศรีสวรินทิรา บรมราชเทวี” ทรงสร้างอุทิศสมเด็จพระบรมโอรสาธิราช เจ้าฟ้ามหาวชิรุณหิศ สยามมกุฎราชกุมาร ซึ่งพระบาทสมเด็จพระจุลจอมเกล้าเจ้าอยู่หัว มีพระราชประสงค์ใช้เป็นที่ประทับแรมเวลาทรงธรรมรักษาอุโบสถศีล  ปัจจุบันคงใช้ในกิจกรรมของวัด และตั้งพระศพหรือศพบุคคลสำคัญ

เมื่อเริ่มการสถาปนาวัดเบญจมบพิตร พระบาทสมเด็จพระจุลจอมเกล้าเจ้าอยู่หัว โปรดเกล้าฯให้รื้อพระที่นั่งทรงผนวชองค์เดิม จากพุทธรัตนสถาน ที่สวนศิลาลัย ในพระบรมมหาราชวัง ซึ่งโปรดเกล้าฯให้สร้างขึ้นเป็นที่ประทับของพระองค์ในคราวทรงผนวช ออกไปปลูกที่วัดเบญจมบพิตร เพื่อเป็นกุฏิเจ้าอาวาส โดยรักษารูปแบบเดิมไว้ เป็นหมู่กุฏิประกอบด้วย “พระที่นั่งทรงผนวช” อยู่ด้านทิศเหนือ “พระกุฏิ” อยู่ด้านทิศใต้ กับกุฏิ 2 ห้อง 2 หลัง อยู่ด้านตะวันออกและตะวันตก มีหอเสวยกลาง มีลานหินอ่อนโดยรอบ   ภายในพระที่นั่งทรงผนวช มีพระแท่นบรรทม พระบรมรูปเมื่อทรงผนวช พระบรมรูปสลักหินอ่อน พระพุทธรูป พระเสลี่ยงน้อย ซึ่งพระบาทสมเด็จพระจุลจอมเกล้าเจ้าอยู่หัว ทรงถวายเพื่อเป็นธรรมาสน์แสดงธรรมและแสดงพระปาติโมกข์ครั้งแรกในวัดเบญจมบพิตร เครื่องลายครามต่าง ๆ

เป็นตึกจตุรมุข 2 ชั้น ข้างบันไดขึ้นด้านหน้าหล่อราชสีห์ประดับ 2 ตัว ประตูหน้าต่างที่เขียนลายไทยรดน้ำทั้งชั้นล่างและชั้นบน หน้าบันและซุ้มประตูหน้าต่าง ปั้นลายก้านขดประกอบตราพระนามาภิไธยย่อ “ส.ผ.” (เสาวภาผ่องศรี) ลงรักปิดทองประดับกระจก  พระวิหารสมเด็จนี้ “สมเด็จพระนางเจ้าเสาวภาผ่องศรี พระบรมราชินีนาถ” ทรงสร้างตามพระราชประสงค์ในพระบาทสมเด็จพระจุลจอมเกล้าเจ้าอยู่หัว ที่จะให้เป็น “หอธรรม” หรือ “หอสมุด” ประจำวัด ชื่อว่า “หอพุทธสาสนสังคหะ” ต่อมา โปรดเกล้าฯให้รวมกิจการหอธรรมเข้ากับหอพระสมุดวชิรญาณ หอพระมณเฑียรธรรม เป็นหอพระสมุดสำหรับพระนคร คงเหลือสิ่งของและคัมภีร์พระไตรปิฎกหรับวัดเท่านั้น หอพุทธสาสนสังคหะ จึงกลายเป็นที่ประดิษฐานพระพุทธรูป และตู้พระธรรมเป็นส่วนใหญ่ โดยมีพระพุทธรูปสำคัญที่ประดิษฐานที่พระวิหารสมเด็จ ได้แก่ พระฝาง และพระพุทธนรสีห์จำลอง ซึ่งยังมีการถวายพุ่มพรรษาสักการะในเทศกาลเข้าพรรษา  ปัจจุบันพระวิหารสมเด็จเป็นพิพิธภัณฑสถานแห่งชาติ สาขาวัดเบญจมบพิตร